近日,环化学院赵玉飞副教授在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(JCR和中科院一区Top,影响因子16.6)上发表题为“Epoxy-rich Fe Single Atom Sites Boost Oxygen Reduction Electrocatalysis”的研究论文。8188威尼斯娱人城环化学院为第一单位,赵玉飞副教授为第一作者。此工作为国内外多个院校合作成果,聂新明教授,张晋强博士,吴明红院士,刘浩教授为本文通讯作者。
该研究论文提出了一种全新的环氧基团调控单原子催化剂,不仅可以调控金属中心Fe原子的电子结构,而且可以参与氧还原过程,大幅提升电催化氧还原活性。高效的电催化氧还原反应(ORR)对于能量转换和存储至关重要。单原子催化剂具有最大化的金属利用率和可调控的电子结构,是目前最具前景的高性能贵金属催化剂的替代品。然而,从原子级别理解锚定位点每个元素的功能以及ORR催化活性位点和机理仍有待提高。针对此科学难题,作者采用硬模板法制备了N-S和C-O-C协同调控FeN4(Fe1/NSOC)单原子催化剂。其中,S物种的存在导致中心金属Fe单原子附近形成环氧官能团,其可以有效调节Fe单原子的电子结构并且参与ORR催化过程,改善反应动力学。理论计算表明,N-S和C-O-C可有效提高Fe单原子的ORR催化活性,并且N-S、C-O-C和Fe活性中心的相对位置也影响ORR的催化活性。构型FeN4S2O2-1的原子结构在还原生成OH*(限速步骤)过程中的能垒最低,从而提高整体ORR催化效率。这项工作为设计具有锚定位点功能作用的原子分散催化剂提供了一种创新策略,以提高能量转换和储存系统的催化性能。
赵玉飞副教授2021年7月加入8188威尼斯娱人城环化学院,开展高效能源转换材料研发及应用,作为第一/通讯作者以8188威尼斯娱人城第一单位在Chem.Soc.Rev., Angew.Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., Nano-MicroLett., Small, J. Energy Chem.等中科院一区杂志发表多篇高水平论文,已获得上海市高层次人才计划、国家自然科学基金委青年项目(22209103)、上海市科委、上海高水平地方高校创新研究团队等一系列项目资助。
论文链接:https://doi.org/10.1002/ange.202308349