近日,环境与化学工程学院蒋永研究员、赵兵研究员课题组在国际知名期刊《Advanced Energy Materials》(最新影响因子:27.8)上发表关于多功能添加剂实现碳酸酯电解液体系低温锂金属电池的研究成果,论文题目为“Multifunctional Additives to Realize Dendrite-free Lithium Deposition in Carbonate Electrolytes toward Low-Temperature Li Metal Batteries”。
锂金属由于其超高的理论容量,是高比能电池最具潜力的负极材料之一。然而,其实际应用仍然面临着诸多挑战,包括锂枝晶生长、界面副反应以及无限的体积膨胀,这些问题在目前商业应用的碳酸酯电解液中尤为严重。
本工作通过在碳酸酯电解液中引入七氟丁酰胺(HFT)和硝酸锂(LiNO3)添加剂,成功地在锂金属表面原位构建了具有优异离子传输动力学和高机械强度的固态电解质界面层(SEI)。由于HFT中羰基(C=O)与Li+之间的强烈配位作用,可以促进LiNO3在碳酸酯电解质中的溶解。双添加剂的引入首次在碳酸酯电解质中实现了溶剂化结构、离子传输动力学、去溶剂化能垒、成核能垒以及抑制氢氟酸(HF)生成的全面改善。与磷酸铁锂和镍钴锰三元(NCM 811)正极配对的全电池具有出色的循环性能。即使在-20 ℃的低温下,可稳定循环500圈以上仍保持较高容量。这项工作为促进锂负极在碳酸酯电解液体系中的长循环和应用提供了有效的策略。
锂离子在不同电解液中的沉积行为以及添加剂在碳酸酯电解液中的作用机制
8188威尼斯娱人城环境与化学工程学院博士生姜金龙为该论文第一作者,8188威尼斯娱人城蒋永研究员、赵兵研究员、上海理工大学窦士学院士为论文共同通讯作者,8188威尼斯娱人城为第一完成单位。该项工作得到国家自然科学基金(22179080, 22379091)、上海市创新团队的支持。
蒋永、赵兵课题组对锂金属负极设计开发有着多年的研究经验,围绕锂负极骨架设计、表面改性和电解液开发取得系列成果:三维锂负极骨架设计(Energy Storage Materials,2023,54,885;Energy Storage Materials,2022,50,810;Nano Energy,2020,70,104504;Energy Storage Materials,2020,28,17)、锂负极表面人工SEI修饰(Nano Energy,2024,120,109150;Energy Storage Materials,2023,63,103009),电解液添加剂(Small,2023,19,2300854; Small, 2023,19(29),2300411)等,目前正在推进高比能量软包锂金属电池的试制和工艺优化研究工作。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202400365